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Guide de thèse
Le verre de quartz présente diverses configurations structurelles dans des conditions de température et de pression variables, accompagnées d'une densification volumique permanente, ce qui a un impact significatif sur ses propriétés optiques macroscopiques telles que l'indice de réfraction. Cependant, les mécanismes fondamentaux d'évolution structurelle microscopique derrière la densification induite par la compression physique à haute température et haute pression (HPHT) et l'excitation photoélectrique à écriture directe par laser femtoseconde (FLDW) n'ont pas encore été entièrement élucidés. Une compréhension plus approfondie de ces processus de restructuration de réseaux de verre hors-dans des conditions extrêmes est cruciale pour la conception et le développement flexibles de nouvelles fibres multicœurs, d'intégrés quantiques et de dispositifs hybrides optoélectroniques avancés.
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aperçu du texte intégral
Cette étude compare systématiquement les transitions de phase structurelles et les réponses optiques induites par le traitement à haute-température et haute-pression (HPHT), l'écriture directe au laser femtoseconde (FLDW) et leurs processus combinés dans le verre de quartz. Les résultats révèlent que même si les deux méthodes permettent d’obtenir des augmentations linéaires de l’indice de réfraction et de la densification macroscopique, elles diffèrent fondamentalement dans les voies de restructuration microscopique. La distinction la plus critique réside dans le fait que la structure du verre dans la région irradiée par le laser-évolue vers un état caractéristique de température virtuelle élevée (1 600–2 000 K) sous des effets photothermiques extrêmes, accompagné de la génération de défauts d'oxygène sans pontage (NBO) étroitement liés aux tétraèdres SiO4 à partage de bords-. Cela conduit à un comportement de photoluminescence (PL) nettement différent de celui obtenu par un simple traitement physique à haute pression.
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Analyse de textes et d'images
La figure 1 montre la caractérisation de la tolérance à la pression élevée-des nanoréseaux de type II induits par laser femtoseconde en verre de silice-, y compris les micrographies optiques à transmission (A-F, M-P) et les micrographies à polarisation (G-L, Q-T). Le verre d'origine, uniquement le groupe témoin recuit, et quatre niveaux de gradients de haute température et de haute pression de 673 K de 1,4, 2,5, 3,7 et 4,9 GPa ont été mis en place, et les processus ont été comparés en deux groupes : « laser d'abord, haute pression » et « haute pression d'abord, laser ». L'énergie de l'impulsion laser a été fixée à 0,8 µJ. Le signal de couleur de l'image de polarisation représente l'intensité de biréfringence de forme du nanoréseau. Les résultats montrent qu'un simple recuit à 673 K n'endommage pas le réseau et que la structure et la biréfringence du nanoréseau peuvent être conservées de manière stable lorsque la pression est inférieure ou égale à 2,5 GPa. Après avoir atteint 3,7 GPa, la biréfringence est considérablement réduite, et à 4,9 GPa, la biréfringence est considérablement réduite. La disparition complète de la biréfringence indique qu'elle est supérieure à 3,7 GPa. La haute température et la haute pression effondreront les nanopores à l'intérieur du réseau, détruiront la structure de modulation de densité périodique et le changement de retard de phase du réseau est réversible dans les deux séquences de traitement, confirmant que le nano réseau a la caractéristique d'une reconstruction effaçable à haute pression.
La figure 2 montre les spectres de photoluminescence de la microscopie confocale sur verre de silice obtenus en utilisant deux types de lumière d'excitation, 325 nm et 532 nm, respectivement. Les différences de luminescence des défauts ont été comparées entre cinq groupes d'échantillons : le verre d'origine, l'écriture directe au laser femtoseconde uniquement (FLDW), la haute température et la haute pression uniquement (HPHT), la haute pression avant le laser et le laser avant la haute pression ; Les échantillons traités par FLDW présentaient à la fois un pic d'émission verte à 530 nm et un pic d'émission rouge à 650 nm. La lumière verte provenait d'excitons auto-piégés, tandis que la lumière rouge correspondait à des défauts isolés d'oxygène sans pontage. Cependant, tous les échantillons traités avec HPHT n'ont pu observer qu'une luminescence verte et une disparition complète du pic de lumière rouge, indiquant qu'il existe une différence fondamentale entre les types de défauts induits par le laser femtoseconde et la modification à haute pression. Le traitement haute pression favorise l'interaction entre l'oxygène non pontant et les réseaux de verre, éliminant le signal lumineux rouge correspondant à l'oxygène non pontant isolé.
La figure 3 utilise la spectroscopie Raman confocale pour analyser la structure du micro-réseau à haute température et haute pression (HPHT), l'écriture directe par laser femtoseconde (FLDW) et le verre de silice modifié par procédé composite. La figure A montre les spectres Raman complets de quatre groupes d'échantillons : verre d'origine, laser uniquement, haute pression de 4,9 GPa et haute pression de 4,9 GPa après laser. Le pic principal de vibration de flexion de l'anneau hexagonal Si-O-Si à 440 cm ⁻¹ est l'objet principal de l'analyse ; La figure B montre la courbe de variation de la position du pic principal Raman de l’échantillon HPHT avec pression. Le pic principal se déplace vers des nombres d'ondes plus élevés et rétrécit en largeur de bande avec l'augmentation de la pression, correspondant à une diminution de l'angle de liaison Si-O-Si et à une distribution plus uniforme de l'angle de liaison. L'axe vertical droit est calibré de manière synchrone avec la température virtuelle correspondante ; La figure C compare le déplacement du pic principal et la température virtuelle équivalente du verre pré-pressé d'origine, 3,7 GPa et 4,9 GPa après irradiation laser à différentes énergies. L'irradiation laser fait converger asymptotiquement toutes les structures d'échantillon vers une température virtuelle uniforme de 1600-2000 K. Le déplacement de pic principal du verre faiblement pré-pressé sature d'énergie laser, tandis que le pic principal du verre haute densité de 4,9 GPa -se déplace vers des nombres d'onde inférieurs, révélant que le laser peut se détendre et réguler le réseau de verre de densification à haute pression. Cela reflète intuitivement les lois de régulation différentielle des chemins de modification HPHT et FLDW sur l’angle de liaison silicium-oxygène et la température virtuelle équivalente.
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résumé
Cet article révèle systématiquement les similitudes et les différences entre la compression physique à haute-pression et l'écriture directe au laser femtoseconde dans du verre de quartz densifié. Bien que les deux puissent atteindre une densification permanente et une amélioration de l'indice de réfraction, au niveau microscopique, le laser ultrarapide induit par l'excitation électromagnétique entraîne de manière unique le réseau de verre à évoluer vers un état de température virtuelle élevée et induit localement des défauts cristallographiques microscopiques uniques tels que la rupture de liaison, le NBO et les tétraèdres à bord commun, qui manquent dans le traitement à haute pression reposant sur la déformation en mode élément rigide (RUM). Cette découverte clarifie non seulement les limites de la déformation topologique dans les réseaux amorphes sous différentes méthodes d'injection d'énergie, mais fournit également une base théorique solide pour la conception de nouveaux dispositifs photoniques et composants de communication optique grâce à une personnalisation de la structure locale à l'avenir.
